Gegründet wurde die Sängerschaft am 19. November 1928, dem 100. Todestag von Franz Schubert, als katholische, österreichtreue Antithese zu den Sängerschaften der deutsch-nationalen, schlagenden Burschenschaften. Ihr Name leitet sich von Walther von der Vogelweide ab.

Im Jahr 1937 wurde unsere Verbindung wegen ihrer Leistungen für die Pflege der sakralen Musik und des studentischen Liedgutes von der Universität Wien mit dem Ehrentitel „Universitätssängerschaft“ ausgezeichnet.

Nach der behördlichen Stilllegung im Jahr 1938 wurden die Verbindungsräumlichkeiten von der SA gestürmt und verwüstet, wertvolles Orginalnotenmaterial von Komponisten, die Mitglieder Waltharias waren, unwiederbringlich vernichtet und der Flügel gestohlen.

Nach der Wiedergründung 1947 wurde der regelmäßige Verbindungs- und Chorbetrieb 1948 mit der Uraufführung der „Missa in C“ von Walter Kral als Dankgottesdienst für die glückliche Heimkehr aus der Kriegsgefangenschaft in der Michaelerkirche wieder aufgenommen.

Höhepunkte des Chorbetriebes in den folgenden Jahren waren Konzertreisen und Teilnahme an Chorwettbewerben, wo stets die vordersten Plätze belegt wurden.

Als Highlight der Verbindungstätigkeit sei anlässlich des 50-jährigen Bestehens 1978 die Übernahme des Vorortes im ÖCV, das bis heute intensiv gepflegte Freundschaftsabkommen mit der Katholischen Deutschen Studentenverbindung Grotenburg Köln und die Gründung der Katholischen akademischen Verbindung Floriana in St. Pölten erwähnt.

Die Aufführung von Chorwerken des Barock bis zu zeitgenössischen Komponisten sowie von studentischem Liedgut erfolgte in den vergangenen 40 Jahren nicht nur zu verschiedensten Anlässen in Wien, sondern auch auf Konzertreisen in europäische Städte.

Eines der Highlights der 1980er-Jahre war die Aufnahme einer Langspielplatte.

Die „Waltharia“ hat im Kreis der 50 katholischen ÖCV-Verbindungen und sogar im gesamten deutschen Sprachraum das Alleinstellungsmerkmal der einzigen katholischen Sängerschaft.